De serie vindt plaats vier jaar na de gebeurtenissen van Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, waarin het magische meisje Nanoha Takamachi een jong meisje genaamd Vivio redde en adopteerde, de reïncarnatie van de Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Nadat Vivio haar vierde jaar op de basisschool is binnengegaan, krijgt ze haar eigen intelligentie-apparaat, Sacred Heart, en krijgt ze de kracht om te transformeren met behulp van haar volwassen Sankt Kaiser-modus. Ze komt al snel een meisje tegen met de naam Einhart Stratos die, vergelijkbaar met Vivio, de afstammeling is van een andere Sankt Kaiser-heerser, Claus GS Ingvalt. Terwijl Einhart vastbesloten is te bewijzen dat haar vechtstijl de sterkste is, raakt Vivio bevriend met haar en gaat ze samen met haar vrienden naar een vechtsporttoernooi waar ze vechten tegen verschillende magische tegenstanders en meer leren over hun vorige levens.
