Ook al is dit een vervolg op To-Love-Ru, al onze hoofdpersonages verschijnen samen met enkele nieuwe toevoegingen. Rito blijft gevangen in over-the-top ongecensureerde ecchi-scenario's. De buitenaardse Deviluke-zussen gebruiken nog steeds hun unieke vaardigheden om Rito's liefdesbekentenis te bemachtigen. Nana en Momo zijn overgeplaatst naar de school en ontmoeten Mea, die een zorgeloos en vrolijk meisje lijkt te zijn. Vooral Momo wil Rito delen en een harem voor hem creëren. Terwijl ze haar plan beraamt, confronteert ze Golden Darkness, ook wel bekend als Yami. Ze worden onderbroken door bezeten studenten die met abnormale kracht beginnen te vechten. Nu verschijnt de nieuwe verhaallijn als een mysterieus persoon die de controle heeft over de studenten die Yami's moordvaardigheden test. Wie is deze nieuwe vijand?
